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摘要：Marangoni效應驅動通過化學釋放產生表面張力梯度，實現動態和無束縛的運動，因此在昆蟲級自行機器人的發展中具有很大的潛力。然而，由于化學“燃料”的釋放和擴散通常是不可控的，Marangoni效應驅動是不穩定的，從而限制了機器人的應用。在此研究中，報道了基于石墨烯和聚二甲基硅氧烷光熱復合材料的超疏水游泳機器人的激光制造，以開發可控Marangoni效應驅動。通過將嵌入微流控通道（T型結和特斯拉閥）和光熱腔（基于石墨烯&PDMS的光熱復合物空氣室）相結合，提出了一種可以控制化學“燃料”釋放的光觸發開關。此外，通過激光加工在游泳機器人表面制備了超疏水表面，減小了水阻力，提高了推進力。通過對釋放通道中的酒精/空氣段進行編程，實現了按需驅動和游動路線規劃，實現了按需驅動和游動路線規劃。作為概念驗證，配備微型數碼相機的Marangoni游泳機器人在實際環境中使用。因此，本研究有望推動化學Marangoni效應在游泳機器人中的實際應用。

1介紹

昆蟲微型機器人具有高效自由移動、可控操作性高和無線通信等特性，在軍事偵察、環境監測、遙感以及生物醫學工程等前沿應用中受到研究人員廣泛關注。受自然界具有復雜運動系統的昆蟲啟發，基于各種設計原理和驅動機制，成功研制出了體積小巧、自由無栓運動的軟體和類昆蟲形態的新概念軟體機器人。例如，隱翅蟲通過在其尾部釋放化學物質在水面上推進，由此形成的表面張力梯度可以產生快速逃離的推進力，受到隱翅蟲的Marangoni推進力的啟發，自主游泳機器人已經成功開發。與傳統的機械驅動策略不同，在空氣-水界面的Marangoni效應驅動不需要特殊的功能材料或微納米結構;可以使得機器人能量的直接轉化和自由無栓運動，顯示出在昆蟲尺度上開發Marangoni效應驅動機器人的巨大潛力。

Marangoni效應驅動的本質在于產生表面張力梯度。表面張力大的液體比表面張力小的液體對周圍液體的拉力更大。這樣，液體表面的漂浮物就可以被拉向表面張力大的方向。基于這一基本原理，已經成功地提出了機器人驅動漂浮裝置的物理和化學策略。對于物理的Marangoni效應，利用環境能量，如熱和光來改變局部溫度，從而產生表面張力梯度。例如，我們之前報道了由漂浮設備上的光熱材料組成的光驅動Marangoni驅動器。光照射增加引起的局部溫升可以打破表面張力的平衡，并實現可控的驅動，如遷移和旋轉。作為一種替代方案，化學Marangoni效應使漂浮機器人的動態推進成為可能。化學“燃料”，如酒精和樟腦酸，被加載在機器人上并逐漸釋放，以產生快速驅動的表面張力梯度，類似于隱翅蟲的快速移動。例如，Li等人成功地開發了基于對齊中空纖維的化學Marangoni效應，從而實現了一種可以達到22 rad s?1速度的自行游泳機器人。Shi等人通過將刺激響應材料與化學Marangoni效應相結合，成功地演示了智能船在水面上的光響應ON–OFF–ON運動。與采用光功能轉換的光熱Marangoni效應相比，化學Marangoni推進具有更快的響應速度和更大的驅動力，這在設計自由無栓軟機器人方面具有很大的前景。然而，由于復雜的Marangoni流動模式，化學Marangoni推進具有隨機運動性。這可能導致不穩定和不可控的二維湍流在液體表面擴散。目前，基于化學Marangoni效應驅動的遠程可控移動機器人的開發仍然是一個巨大挑戰，嚴重限制了其在機器人技術中的應用開發。

本研究中，我們報道了仿生超疏水游泳機器人配備微流控通道（T型結和特斯拉閥）和光熱腔（基于石墨烯&PDMS的光熱復合物空氣室）可控Marangoni效應驅動。采用直接激光書寫技術(DLW)在石墨烯和聚二甲基硅氧烷(PDMS)復合材料上刻寫了微流控通道和相互連接的空氣室。形成的微流體通道與光熱腔相結合，通過光觸發開關，控制化學“燃料”的可控釋放。因此，通過化學Marangoni效應允許光驅動和可控操作的仿生超疏水游泳機器人被開發出來。通過激光處理制備超疏水表面，顯著降低了水阻，進一步提高了推進效率。通過控制多個釋放通道中的微流體/空氣片段，實現了按需驅動和可編程的游動路線。作為概念驗證演示，游泳機器人配備了一個微型數碼相機，在可控的Marangoni推進過程中捕捉到實際的湖泊環境。因此，這項研究可以為化學Marangoni機器人的實際應用開辟一條道路。

2結果與討論

為了提高化學Marangoni效應驅動的可控性，設計并制造了微流體通道和空氣注入室來編程釋放。圖1a顯示了甲蟲形Marangoni游泳機器人的裝置結構。采用由PDMS和機械剝離石墨烯(石墨烯和PDMS)組成的光熱聚合物復合材料制備游泳機器人。采用DLW和軟光刻相結合的工藝制備了由酒精室、氣室和連通通道組成的嵌入式微流控通道。盡管幾何形狀對游泳行為的影響相對較小，但在這項工作中，我們制造了一個類似昆蟲的游泳機器人。這種仿生設計可以促進隱藏在野外的實際應用。圖1b,c顯示了微通道的截面結構，它由激光處理制成的底部超疏水層、空氣室和微流體通道以及透明的聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)蓋組成。局部溫度的升高會使空氣膨脹，從而觸發醇段的釋放(圖1c)，從而推動機器人。圖1d顯示了甲蟲形狀的Marangoni游泳機器人的照片，長度和寬度分別為≈5.24和3.23 cm。制備了T型結微流體通道，用于酒精和空氣段的可控生成。如圖1e所示，可以根據光照射量調節風量來控制醇段長度，可以很好地控制醇段長度。此外，為了防止流體回流，在出口通道處制作了一個特斯拉閥(圖1f)。因此，醇段只能向出口遷移。光照下，乙醇段在2 s內偏移約4.8 mm。當燈光照明被移除時，酒精段沒有立即移動回原來的位置。特斯拉閥雖然不是標準的單向閥，但它能有效地促進前流，抑制回流(圖S1)。

圖1：a) 隱翅蟲仿生游泳機器人結構示意圖，主要由微流體通道、空氣/酒精室和排出口組成。b)游泳機器人的截面結構;c)光熱開關的工作機理。在光線照射下，光熱石墨烯和PDMS復合材料可以加熱空氣室并誘導空氣膨脹，從而觸發酒精的釋放。d)游泳機器人的照片。e)一個典型的T型結微流體通道，顯示空氣/酒精段的生成。f)顯示光照射下空氣/酒精段單向輸送的特斯拉閥。

為了更好地理解Marangoni效應驅動的動態過程，我們制作了一個單通道游泳機器人，并分析了其酒精釋放后的驅動過程(圖2a)。根據傳統的Marangoni效應驅動理論，Marangoni效應驅動力是由表面張力梯度產生的。在酒精釋放后，凈力主導機器人的驅動。我們進一步分析位移對時間的相互關系，如圖2b所示。它每秒移動約18厘米(視頻S1)。移動距離與裝載燃料量的關系如圖S2所示。當燃料耗盡時，我們必須補充燃料。或者，游泳機器人也可以通過光熱Marangoni效應來驅動(圖S3)。此外，在有限的環境中，前期酒精的釋放可能會增加燃料濃度，從而對游泳行為產生輕微影響。因此，我們測量了一系列不同體積比的酒精-水混合物在PDMS表面的CA(圖2c)。隨著酒精濃度的增加，CA從純水的88°逐漸降低到純酒精的23°。此外，我們還演示了混合物在水面上的擴散(圖S4)。隨著酒精濃度的增加，漂浮距離增大。當使用酒精-水混合物作為燃料時，機器人的平均速度隨著酒精濃度的增加而增加。因此，對機器人驅動力的增加導致了更高的平均速度。特別是推進過程中的平均合力在0.5 s內從0 N(水為燃料)增加到1.1184 mN(純酒精為燃料)，如圖2c(紅線)所示。結果表明，隨著出口周圍酒精濃度的降低，推進力逐漸減小。在一個典型的過程中，當酒精被釋放時，形成一個局部的表面張力梯度，這推動了機器人。然而，酒精在水中的擴散是一個自發的過程。當機器人向前游動時，在連續的酒精釋放和同時的酒精擴散之間發生了競爭效應。因此，推進力是連續變化的，這進一步依賴于機器人的瞬時速度。我們使用攝像機研究了酒精隨時間釋放的瞬時速度(圖2d)。由于Marangoni效應驅動，速度先是增加，然后下降。瞬時速度呈脈沖式增加，而不是逐漸變化。據我們所知，這種現象還沒有報道過。理論上，當驅動力與阻力相等時，游泳機器人可以達到最大速度。但是，僅考慮Marangoni推進力(F′)和粘性阻力(F′)，理論值小于我們的實驗結果。在傳統的Marangoni效應驅動理論中，強表面活性材料通常具有較高的驅動能力，從而產生較高的加速度和速度。然而，根據報道的結果，使用強表面活性材料作為燃料(硅油，表面張力≈20 dyn cm?1)的游泳機器人表現出較低的驅動性能，因為硅油不溶于水。在這方面，化學勢能梯度誘導的溶解和可溶性動力材料的擴散可以被認為是進一步加強Marangoni流的另一個重要因素。在這里，我們稱之為水動力。在之前的受力分析中，忽略了燃料擴散產生的水動力。實際上，水動力在某些條件下可能會表現出推進作用。因此，在本研究中，我們從理論上和實驗上研究了水動力的影響。如圖2e所示，可以清楚地識別出酒精釋放和擴散時的陰影。隨著裝置的推進，酒精的釋放不是連續的，這可以通過波紋陰影的干涉模式來證實。為了更好地理解這一動態過程，我們對酒精在水面上的擴散進行了FLUENT模擬(圖2f)，其中連續釋放兩劑量的酒精可以產生相似的酒精分布梯度。最初釋放酒精時，酒精濃度≈100%，驅動力最大。因此，船可以達到運動的最大加速度(牛頓第二定律)。當船開始移動時，由于酒精的表面張力，酒精的釋放變得不連續。隨著燃料濃度的降低，加速度先減小，再增大，直到第二醇段釋放。因此，瞬時速度以脈沖方式增加。

圖2：a)游泳機器人受力分析示意圖。b)游泳機器人計時運動距離，插圖為游泳機器人照片(燃料為摻有紅色染料的酒精)。c)以乙醇/水混合物為燃料時，酒精/水混合物液滴的接觸角與酒精濃度的關系，以及游泳機器人的平均驅動力對酒精濃度的依賴關系。d)游泳機器人在不同時刻的瞬時速度。e)酒精釋放誘導推進過程視頻截圖。紅線表示乙醇釋放的起始點，波紋表示擴散過程。f)酒精在水面擴散過程的FLUENT模擬。

為了演示驅動能力，我們設計并制造了一個六邊形的Marangoni渦輪，它由一個位于中心的蓄水池和六邊形六個角上的六個出口組成。當使用純PDMS制備Marangoni渦輪時，該裝置變得透明(圖3a)。水滴在表面的CA為88°(圖3b)，表明PDMS表面不超疏水。如前所述，推進力主要由來自表面張力梯度的驅動力和來自水的負阻力所決定。為了進一步提高驅動效率，我們通過DLW處理制備了超疏水表面以降低水阻，如圖3c所示。激光處理后，由于激光誘導的微/納米結構和同時碳化，形成了粗糙的黑色表面。協同作用形成超疏水表面，如圖3d,e所示。x射線光電子能譜(XPS)證實了激光處理后化學成分的變化(圖S5)。激光處理后的PDMS表面的水CA為151°(圖3e)，表明具有超疏水性。Marangoni渦輪的表面張力分析如圖3f所示。驅動力可以產生順時針角動量，引起渦輪旋轉。為了直接比較超疏水渦輪和傳統渦輪，我們使用與燃料相同的酒精量來評估它們的推進力(圖3g)。作為對照實驗，常規渦輪在0.4s內旋轉了72°，而超疏水渦輪由于水阻較低，同時旋轉了142°。為了演示超疏水渦輪的運動軌跡，我們從旋轉視頻中提取了渦輪在不同時間的位移，如圖3h(視頻S2，支持信息)。渦輪的旋轉是非常動態的，運動持續時間≈4分鐘。作為對比，這兩個渦輪在不同時間的轉速如圖3i所示。使用等量的酒精作為燃料，轉速先升高后降低。超疏水渦輪的最大平均轉速≈2.75 rad s?1，是傳統渦輪(≈1.34 rad s?1)的兩倍以上。因此，使用超疏水表面可以有效地降低水阻力，促進Marangoni驅動。

圖3：a)原始PDMS渦輪的照片。b)原始PDMS表面水滴CA, CA為88°。c)超疏水表面DLW過程示意圖。插圖為激光處理PDMS表面的SEM圖像。d)激光處理渦輪的照片。e)激光處理表面水滴，CA為151°。f)渦輪機械力分析示意圖。g)原始渦輪和激光處理渦輪旋轉對比的視頻快照。h)激光處理后渦輪在不同時間的旋轉軌跡。i)原始渦輪和激光處理渦輪的轉速隨時間的依賴關系。

為了解決化學Marangoni驅動機器人的靈活操作問題，我們結合光熱材料和微流體來控制Marangoni驅動，使昆蟲大小的游泳機器人成為可能。首先，我們用不同石墨烯含量的石墨烯和PDMS復合材料(PDMS/固化劑/石墨烯質量比為100:10:1、100:10:2和100:10:4，圖4a)評估光熱性能。在100 W的光照(燈絲光)下，三種復合材料的溫度隨照射時間的增加而升高。石墨烯的存在對其光熱性能至關重要。當石墨烯含量增加時，在光線照射下溫升(ΔT)增加得更快、更高，因為更多的石墨烯占了更高的光吸收。為了直接比較光熱效應，采用紅外熱像儀顯示了光照1.5 min下的溫度變化(圖4b)。石墨烯含量最高(PDMS/石墨烯質量比為100:4)的復合材料溫度最高。考慮到柔軟度和柔韌性，石墨烯含量應控制在<30%。

圖4：a)石墨烯和PDMS復合材料的溫度變化對輻照時間的依賴性。b)不同石墨烯含量的石墨烯和PDMS復合材料的紅外熱像圖。c)空氣/酒精段在微通道中通過特斯拉閥傳輸的示意圖。插圖是昆蟲形狀的游泳機器人的照片。d)間歇光照下空氣/酒精段的傳輸距離。e)昆蟲仿生機器人在光開關時的瞬時速度變化。f)轉彎曲率與出口通道相對位置的關系。g)通過在三個微通道中編程空氣/酒精段，實現對游泳機器人運動軌跡的靈活控制。上面的圖像是空氣/酒精段的方案，下面的圖像是游泳機器人的不同運動路線。

為了研究光觸發的酒精釋放，我們定量分析了微流控通道內酒精段的運輸。在排放通道處設計并制造了一個特斯拉閥(圖4c)。我們還測量了開燈和關燈時酒精片段的運輸距離。當光照射到光熱空氣室時，在2 s內，酒精段可向出口處移動≈3mm。通過開燈和關燈，酒精段的轉運過程呈階梯狀曲線，如圖4d (視頻S3,)所示。圖4e顯示了昆蟲仿生機器人的速度與光驅動時間的關系。當打開和關閉光源時，可以控制燃料在水面上釋放。這樣可以很好地控制昆蟲機器人的運動速度，說明了熱光開關的靈活性。

為了更好地控制推進方向，定量研究了放電通道位置對運動軌跡的影響。圖4f顯示了轉彎半徑與放電通道相對位置的關系(記為x2/x1)。通過將通道的相對位置從1.125調整到1.43，可以將轉彎曲率從0.247 (cm?1)調制到0.824 (cm?1)。較大的相對位置會導致較小的轉彎半徑，這種關系進一步取決于游泳機器人的大小。由此可見，排出通道的相對位置和酒精釋放量(節段長度)以及空氣節段可以協同控制游泳機器人的運動軌跡。在這種情況下，任何想要的運動路線可以通過調整通道位置和酒精/空氣段來編程。基于這一基本原理，我們演示了基于三通道游泳機器人的幾種運動軌跡，如圖4g (視頻S4)所示。圖4f的插圖(上圖)說明了三個通道中的酒精/空氣段。在光照下，連接到出風口的三個空氣室都可以加熱。因此，不同通道中的酒精/空氣段可以依次釋放。通過這種方式，可以對復雜的運動路線進行編程，為Marangoni游泳機器人的可控操作提供可行的科學實驗。

以自走式Marangoni游泳機器人為運動平臺，進一步集成微型無線攝像機(直徑2.8 cm, Kaonuoer, 0KNR-MINI, China)，演示了其在自然環境下的靈活操作和監控過程。圖5a顯示了裝有攝像頭的游泳機器人的照片，其中酒精/空氣段在通道中的位置顯示在插圖中。在這項研究中，陽光照射觸發了酒精/空氣片段的釋放，這主導了運動。作為代表性的演示，可以在水面上編程一條“S”形移動軌跡。圖5b顯示了游泳機器人的實時位置，在8s內沿著“S”軌跡移動了≈40 cm，成功繞過了湖中的障礙物。運動過程如圖5c所示。同時，游泳機器人上的無線攝像頭捕捉環境圖像，并將視頻信息發送回研究人員的手機(視頻S5)。從傳回的視頻中可以看出，天空、樹木、云層和一只飛行的鳥都可以在1秒內輕松破譯(圖5c)。因此，由化學Marangoni效應驅動的昆蟲仿生游泳機器人可作為軍事偵察和水面環境監測的前沿應用的自由無栓運動平臺。

圖5：a)集成了微型相機的游泳機器人照片。插圖是腔室/微通道網絡和加載空氣/酒精段的方案。b)野外環境下游泳機器人隨時間變化的運動軌跡。c)游動機器人自主推進過程的視頻快照(下圖)和微型攝像機實時拍攝的圖像(上圖)。

3結論

總之，為了解決化學Marangoni驅動對游泳機器人的可控操縱問題，我們開發了一種由微流體通道和基于石墨烯和PDMS復合材料的光熱空氣室組成的昆蟲級仿生游泳機器人。通過簡單的激光處理，形成了超疏水表面，有效地降低了水阻力，并提高了推進力。利用光熱空氣室作為酒精可控釋放開關，實現了游泳機器人的按需推進。通過對微流體通道內的空氣/酒精段進行編程，可以以可控的方式精確調整游泳路線，從而實現機器人對自我推進過程的控制。為了演示Marangoni驅動的靈活操作，將一個攜帶微型攝像機的昆蟲大小的仿生游泳機器人在野生湖泊中進行了測試;攝像機錄制的視頻是通過電信接收的。與報道的化學Marangoni游泳機器人相比，我們的機器人在野外環境和攜帶設備時可以進行更復雜的操作。本研究為利用化學Marangoni效應驅動技術開發游泳機器人提供了一種新的方案。