拓撲絕緣體鉍（Bi）由于其無間隙邊緣態和絕緣體態特性，在室溫、超寬帶和高性能光電探測器的制備研究中引起研究人員廣泛關注，這些探測器可以跨越紫外線到遠紅外甚至太赫茲范圍。然而，鉍薄膜的表面粗糙度和晶界極大地影響了其光電轉換和載流子傳輸，限制了其光電性能。飛秒激光由于其超高峰值功率和超短持續時間的特性，可以在各種材料上提供非接觸式高精度制造。本文中，研究人員展示了飛秒激光處理來改變鉍薄膜的表面形態和理化性質，提高鉍薄膜質量的方法。通過調整脈沖能量和掃描速度等激光參數處理后，平均表面粗糙度測量值由R_a ＝ 44 nm降低到6．9 nm，且晶界明顯消除。改善了鉍薄膜的光電轉換和載流子傳輸，增強其光電性能。因此，鉍薄膜的光響應性在從可見光到中紅外的超廣譜范圍內增加了大約2倍。研究表明，飛秒激光處理有助于提高拓撲絕緣體超寬帶光電探測器的性能。

飛秒激光升級鉍薄膜

在研究中，通過直流磁控濺射方法制備了二氧化硅（SiO₂）基鉍薄膜（約300 nm厚），用于進一步的飛秒激光處理。如圖1中的原理圖所示，使用商用鈦藍寶石飛秒激光放大器（Spitfire Ace， Spectra Physics）作為光源，發送線圈偏振紅外（800 nm， 1 kHz， 40 飛秒）脈沖序列。光束擴展后，通過焦距f ＝50 mm的柱面透鏡聚焦在固定在高精度三維平移臺上的鉍薄膜上，形成直徑約30 mm的線形光束光斑。以1mm ／s的速度掃描樣品，完成了大面積的表面處理。令人驚訝的是，飛秒激光照射后，可以同時操縱外表面和內部晶界，分別由圖1的左右部分圖片所示。

圖1所示：飛秒激光處理鉍薄膜的原理圖。

表面形態和晶界的變化

為了更好地理解激光參數對鉍薄膜表面粗糙度和晶界的影響，研究人員實驗研究了激光處理后的表面隨每脈沖入射能量通量的變化規律。圖2（a）－（f）展示了一組原子力顯微鏡（AFM）圖像，顯示了不同激光影響下表面形態的變化。圖2 （g）計算的平均表面粗糙度（Ra）和均方根平均表面粗糙度（Rq）作為每脈沖激光通量F的函數。此外，飛秒激光處理前后鉍薄膜的高分辨率SEM圖像可以揭示晶體晶界的變化，如圖3（a）－（e）所示。從圖3（a）－（b）可以看出，隨著f的增大，薄膜的晶界逐漸消失，從圖3（a）－（b）可以看出，原始薄膜由許多晶粒組成，晶粒的尺寸分布很廣，從幾十納米到幾百納米不等，特別是表面有一些較大的凸出顆粒，對光滑度有顯著影響。截面掃描電鏡圖像表明，這些突出顆粒的尺寸甚至大于原始薄膜的厚度。（i）用不同的激光通量對原始和激光處理后的鉍薄膜進行了拉曼光譜測量。

圖2所示：飛秒激光處理鉍薄膜表面形態隨脈沖能量通量的演變。

圖3所示：鉍薄膜的SEM和拉曼光譜分析。

改性鉍薄膜的光電性能

利用寬帶激光激發，對激光處理后的鉍薄膜的光電性能進行了評估。圖4（a）所示的光學圖像和插圖比較了激光處理前（左）和處理后（右）樣品表面的兩部分形態。顯然，即使是厘米級的激光加工，樣品的表面粗糙度也可以由于大的突出顆粒的消失而大大降低。研究人員還利用原子力顯微鏡（AFM）對薄膜表面的形態變化進行了三維（3D）表征，如圖4（b）， c所示，其中鉍薄膜表面的突出顆粒被有效去除，表面形態明顯光滑。通過對比激光處理前后的AFM測量數據，可以發現它們的平均高度差約為200 nm，最大值約為300 nm。

圖4所示：鉍薄膜激光處理前后表面粗糙度的比較。

圖5（a）顯示了在二氧化硅（SiO₂）襯底上制備的Ag－Bi－Ag器件的原理圖，其中兩個Ag電極連接在一起用于光電流（PC）測量。有效的PC響應來源于兩個部分：Bi－Ag結的界面和鉍薄膜遠離金屬電極的內部區域。由于主要的光熱電效應，在研究人員的研究中，光電流信號主要從結的界面采集。

圖5所示：鉍薄膜寬帶光電探測器。（a）設備布局示意圖。（b－d）不同激發波長下（b） 532 nm， （c） 4μm， （d） 10．6μm的原始和激光處理鉍薄膜光電探測器的寬帶光響應。（e）載體傳輸增強機制示意圖。

研究人員證明了飛秒激光處理可以作為一種有效的方法來改造鉍薄膜，包括表面粗糙度和晶界兩個方面。通過激光參數的可調，不僅可以連續改變薄膜的表面粗糙度，還可以同時消除晶界，從而顯著改善載流子傳輸。與原始樣品相比，即使在室溫下，激光處理的鉍薄膜在可見光到中紅外 （MIR）的寬帶范圍內也表現出了兩倍的光響應性。總的來說，該方法可以進一步用于提高其他拓撲絕緣體的質量，必將促進拓撲絕緣體材料在超寬帶光電探測領域的應用。作者們也希望他們的研究可以啟發更多關于飛秒激光加工調制拓撲量子材料的研究。